自組裝制備氧化石墨烯框架復合膜用于氣體小分子篩分研究進展

自組裝制備氧化石墨烯框架復合膜用于氣體小分子篩分研究進展

近日，中國科學院低碳轉化科學與工程重點實驗室暨中科院上海高等研究院-上海科技大學低碳能源聯合實驗室在自組裝制備氧化石墨烯框架復合膜用于氣體小分子篩分研究中取得進展。


單層氧化石墨烯（GO）堆垛形成的二維層間納米通道可用于尺寸篩分。由于具有材料易得、制備簡單和性能優越等特點，GO基膜已迅速成為當今膜科學與技術前沿的一項重要和熱門課題，分離對象涵蓋氣體、液體和脫鹽等領域。隨著研究深入，GO基膜凸顯兩個主要問題，一是如何精確調控二維通道大小以適應不同對象（特別是小分子）的分離需求；二是如何有效增強層間作用力和強度，提升膜的可用性。

GO基膜與分子篩膜等具有內部強相互作用不同，其體相主要為pi-pi鍵和氫鍵等弱作用力，膜機械強度低，且客體分子在分離時可以輕易擴大層間距，從而影響分離性能和穩定性。增強碳層間的作用力最直接有效的辦法是以GO含氧基團為“錨點”，通過交聯分子對GO碳層進行共價橋連，從而形成層間距均一的氧化石墨烯框架（GOFs）。為同時達到控制層間距滿足小分子篩分的目的，交聯分子需擁有多活性基團，且尺寸越小越有利于層間距控制。


在該研究中，研究員孫予罕、曾高峰團隊選擇了具有雙NH2-和C=S-多活性終端，分子骨架僅有3原子，且具有弱還原性的硫脲（TU）作為交聯分子。為獲得均質連續的GOF復合膜，該團隊首先通過載體表面嫁接的活性基團與GO反應，在載體上固定單層GO；再由TU、GO經脫水縮合和親核加成反應，在載體上實現周期性組裝形成均質TU-GOF復合膜，首次實現層層自組裝。


通過條件控制，TU-GOF膜的層間距可精確調控，膜厚可控制在數十納米。表征結果證實，TU對碳層的固定作用極大抑制了膜在分離介質中的溶脹變形，顯著增強了膜的機械穩定性。分離結果表明，TU-GOF膜對H2具有高選擇性，如H2/CO2、H2/N2和H2/CH4理想選擇性達——200，H2滲透速率為10-7mol/m2/s/Pa。這是GO基膜首次基于二維層間篩分實現H2高效分離，且性能遠高于聚合物膜的Robeson上限，也優于大部分無機膜。


相關研究成果發表在《先進材料》上。該研究得到了國家自然科學基金委、中科院青年創新促進會和國家重點研發計劃納米專項等的資助。

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